Cobalt-Copper Oxide Catalysts for VOC Abatement: Effect of Co:Cu Ratio on Performance in Ethanol Oxidation
Résumé
The effect of the Co-Cu oxide catalysts composition on their physicochemical properties and performance in the deep oxidation of ethanol was studied. The catalysts with Co:Cu molar ratios of 4:1, 1:1, and 1:4 were obtained by calcination (4 h at 500 °C in air) of the coprecipitated precursors and characterized in detail using powder XRD, Raman spectroscopy, N2 physisorption, H2-TPR, and XPS. The powder XRD and Raman spectroscopy indicated the formation of Co3O4 and CuO mixtures rather than Co-Cu mixed oxides. The CuO promoted the Co3O4 reduction; the Co-Cu catalysts were reduced more easily than the single-component Co and Cu oxides and the main reduction maxima were shifted to lower temperatures with increasing cobalt content in the catalysts. The Co-Cu oxide catalyst with a Co:Cu molar ratio of 4:1 exhibited the best performance in ethanol gas-phase oxidation, showing the lowest T50 (91 °C) and T90(CO2) (159 °C) temperatures needed for 50% ethanol conversion and 90% conversion to CO2, respectively. The excellent catalytic properties of this Co-Cu oxide catalyst were ascribed to the synergistic effect of Co and Cu components. The high activity and selectivity of the Co-Cu catalyst was attributed to the presence of finely dispersed CuO particles on the surface of Co3O4.
L'effet de la composition des catalyseurs à base d'oxyde de Co-Cu sur leurs propriétés physicochimiques et leur performance dans l'oxydation profonde de l'éthanol a été étudié. Les catalyseurs avec des rapports molaires Co:Cu de 4:1, 1:1 et 1:4 ont été obtenus par calcination (4 h à 500 °C dans l'air) des précurseurs coprécipités et caractérisés en détail à l'aide de la XRD des poudres, de la spectroscopie Raman, de la physisorption de N2, de la H2-TPR et de la XPS. La DRX des poudres et la spectroscopie Raman ont indiqué la formation de mélanges de Co3O4 et de CuO plutôt que d'oxydes mixtes Co-Cu. Le CuO a favorisé la réduction du Co3O4 ; les catalyseurs Co-Cu ont été réduits plus facilement que les oxydes de Co et de Cu à composant unique et les principaux maxima de réduction ont été déplacés vers des températures plus basses avec l'augmentation de la teneur en cobalt dans les catalyseurs. Le catalyseur à base d'oxyde de Co-Cu avec un rapport molaire Co:Cu de 4:1 a présenté les meilleures performances dans l'oxydation de l'éthanol en phase gazeuse, affichant les températures T50 (91 °C) et T90(CO2) (159 °C) les plus basses nécessaires à la conversion de 50 % de l'éthanol et à la conversion de 90 % en CO2, respectivement. Les excellentes propriétés catalytiques de ce catalyseur à base d'oxyde de Co-Cu ont été attribuées à l'effet synergique des composants Co et Cu. L'activité et la sélectivité élevées du catalyseur Co-Cu ont été attribuées à la présence de particules de CuO finement dispersées à la surface du Co3O4.
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