Enhancing ammonia catalytic production over spatially confined cobalt molybdenum nitride nanoparticles in SBA-15
Résumé
Ternary Co3Mo3N nitrides are reported to exhibit high catalytic activity in ammonia synthesis. However, synthesis of ternary nitrides requires thermal treatments at elevated temperatures and reactive atmospheres that lead to unavoidable surface reduction (~ 10 m2 g-1). In this work, we have developed a novel approach to improve the catalytic activity of Co3Mo3N through its dispersion into a high surface area silica-based support (SBA-15). During ammonolysis and ammonia synthesis conditions reaction, SBA-15 demonstrated good thermal and chemical stability maintaining an ordered porous structure and high surface area (> 500 m2 g-1). For application in ammonia synthesis, SBA-15 supported cobalt molybdenum catalysts with different metal loading (10, 20 and 30 wt.%) were prepared by a modified impregnation-infiltration protocol and their catalytic activity studied. The dispersion of CoMo nitride nanoparticles into SBA-15 structures resulted in the improvement of their structural and textural properties of nitrides as evidenced by XRD analysis, STEM-EDS, and N2- physisorption (e.g. 10-CoMo-N/SBA-15: 348 m2 g-1). Nevertheless, the surface composition of CoMo-N/SBA-15 catalysts was found to be similar to the non-supported Co3Mo3N. Furthermore, supported CoMo-N/SBA-15 displayed enhanced catalytic activity in ammonia synthesis (1714, 1429 and 810 μmol gactive phase-1 h-1 corresponding to the CoMo oxide loadings of 10, 20, 30 wt.% respectively) that outperform the classical Co3Mo3N catalyst (298 μmol gcatalyst-1 h-1). The results reported in this work highlights a novel approach for the design of nitride-based catalysts with superior catalytic properties in ammonia synthesis.
Les nitrures ternaires de Co3Mo3N présentent une activité catalytique élevée dans la synthèse d'ammoniac. Cependant, la synthèse de nitrures ternaires nécessite des traitements thermiques à des températures élevées et des atmosphères réactives qui conduisent à une réduction de surface inévitable (~ 10 m2 g-1). Dans ce travail, nous avons développé une nouvelle approche pour améliorer l'activité catalytique du Co3Mo3N grâce à sa dispersion dans un support à base de silice à surface élevée (SBA-15). Au cours de la réaction dans les conditions d'ammonolyse et de synthèse d'ammoniac, le SBA-15 a démontré une bonne stabilité thermique et chimique en maintenant une structure poreuse ordonnée et une surface spécifique élevée (> 500 m2 g-1). Pour une application dans la synthèse d'ammoniac, des catalyseurs au cobalt-molybdène sur support SBA-15 avec différentes charges métalliques (10, 20 et 30 % en poids) ont été préparés par un protocole d'imprégnation-infiltration modifié et leur activité catalytique étudiée. La dispersion des nanoparticules de nitrure de CoMo dans les structures SBA-15 a entraîné l'amélioration de leurs propriétés structurelles et texturales des nitrures, comme en témoignent l'analyse XRD, le STEM-EDS et la physisorption N2 (par exemple 10-CoMo-N/SBA-15 : 348 m2 g-1). Néanmoins, la composition de surface des catalyseurs CoMo-N/SBA-15 s'est avérée similaire à celle du Co3Mo3N non supporté. De plus, le CoMo-N/SBA-15 supporté a affiché une activité catalytique améliorée dans la synthèse d'ammoniac (1714, 1429 et 810 μmol gactive phase-1 h-1 correspondant aux charges d'oxyde CoMo de 10, 20, 30 % en poids respectivement) qui surpassent le catalyseur classique Co3Mo3N (298 μmol gcatalyst-1 h-1). Les résultats rapportés dans ce travail mettent en évidence une nouvelle approche pour la conception de catalyseurs à base de nitrure avec des propriétés catalytiques supérieures dans la synthèse d'ammoniac.
Domaines
Catalyse
Origine : Fichiers produits par l'(les) auteur(s)