Cet article illustre une approche combinatoire « chimie des blocs-expérience-simulations » pour découvrir de nouvelles phases inorganiques et mieux comprendre leurs propriétés. Les exemples choisis montrent tout son potentiel avec une grande variété de structures et de propriétés physico-chimiques. Les cas présentés sont axés sur des structures de basse dimension à blocs magnétiques. Le but est de continuer à proposer à la communauté des chimistes et physiciens du solide des composés inédits potentiellement sources de phénomènes physiques originaux.