Capture and immobilization of gaseous ruthenium tetroxide RuO4 in UiO-66-NH2 Metal-Organic Framework - Université de Lille Accéder directement au contenu
Article Dans Une Revue Dalton Transactions Année : 2022

Capture and immobilization of gaseous ruthenium tetroxide RuO4 in UiO-66-NH2 Metal-Organic Framework

Résumé

106Ru is a radioactive isotope usually generated by the nuclear industry within power plant reactors. During a nuclear accident, 106Ru reacts with oxygen, leading to the production of highly volatile ruthe- nium tetroxide RuO4. The combination of volatility and radioactivity makes 106RuO4, one of the most radiotoxic species and justifies the development of a specific setup for its capture and immobilization. In this study, we report for the first time the capture and immobilization of gaseous RuO4 within a porous metal–organic framework (UiO-66-NH2). We used specific installation for the production of gaseous RuO4 as well as for the quantification of this gas trapped within the filtering medium. We proved that UiO-66-NH2 has remarkable affinity for RuO4 capture, as this MOF exhibited the worldwide highest RuO4 decontamination factor (DF of 5745), hundreds of times higher than the DF values of sorbents daily used by the nuclear industry (zeolites or activated charcoal). The efficiency of UiO-66-NH2 can be explained by its pore diameters well adapted to the capture and immobilization of RuO4 as well as its conversion into stable RuO2 within the pores. This conversion corresponds to the reactivity of RuO4 with the MOF organic sub-network, leading to the oxidation of terephthalate ligands. As proved by powder X-ray diffr- action and NMR techniques, these modifications did not decompose the MOF structure.
106Ru est un isotope radioactif généralement généré par l'industrie nucléaire dans les réacteurs des centrales électriques. Lors d'un accident nucléaire, le 106Ru réagit avec l'oxygène, conduisant à la production de tétroxyde de ruthénium très volatil RuO4. La combinaison de la volatilité et de la radioactivité fait du 106RuO4 l'une des espèces les plus radiotoxiques et justifie le développement d'un montage spécifique pour sa capture et son immobilisation. Dans cette étude, nous rapportons pour la première fois la capture et l'immobilisation de RuO4 gazeux au sein d'un charpente organométallique (UiO-66-NH2). Nous avons utilisé des installations spécifiques pour la production de RuO4 gazeux ainsi que pour la quantification de ce gaz piégé dans le média filtrant. Nous avons prouvé que UiO-66-NH2 a une affinité remarquable pour la capture de RuO4, car ce MOF présentait le facteur de décontamination RuO4 le plus élevé au monde (DF de 5745), des centaines de fois supérieur aux valeurs DF des sorbants utilisés quotidiennement par l'industrie nucléaire (zéolithes ou charbon activé). L'efficacité de UiO-66-NH2 s'explique par ses diamètres de pores bien adaptés à la capture et à l'immobilisation de RuO4 ainsi que sa conversion en RuO2 stable au sein des pores. Cette conversion correspond à la réactivité du RuO4 avec le sous-réseau organique MOF, conduisant à l'oxydation des ligands téréphtalates. Comme le prouvent les techniques de diffraction des rayons X sur poudre et de RMN, ces modifications n'ont pas décomposé la structure MOF.
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Origine : Fichiers produits par l'(les) auteur(s)

Dates et versions

hal-03839406 , version 1 (04-01-2023)

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Citer

Maeva Leloire, Philippe Nerisson, Frederique Pourpoint, Marielle Huvé, Jean-Francois Paul, et al.. Capture and immobilization of gaseous ruthenium tetroxide RuO4 in UiO-66-NH2 Metal-Organic Framework. Dalton Transactions, 2022, Dalton Transactions, 51 (42), pp.16170-16180. ⟨10.1039/d2dt02371g⟩. ⟨hal-03839406⟩
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