Electrospun Al2O3 Nanofibers Decorated wiZnO/Cu Nanosheets as Efficient Catalysts for CO2 Hydrogenation to Methanol and Dimethyl Ether
Résumé
The synthesis of methanol and dimethyl ether (DME) using green hydrogen (H2) is an attractive option to convert CO2 into chemicals of high interest. Copper-based catalysts are often used for these reactions due to their low cost compared to their noble metals-based analogs. Nevertheless, improving the performances of the Cu-based catalysts is highly desirable. In the present study, a new architecture of Cu and Cu/Zn-based catalysts supported on electrospun alumina nanofibers is presented. The catalysts were tested under various reaction conditions using the high-throughput equipment of the REALCAT platform to highlight the role of the hierarchical fibrous structure on the catalytic performances. The Cu or Cu/ZnO formed a unique structure of nanosheets, covering the surface of the alumina fibers. This exceptional morphology provides a large surface area of ~300 m2/g accessible for reaction. Maximal productivity to methanol (~1106 gmethanolkgCu-1∙h-1) and DME (760 gDMEkgCu-1∙h-1) were obtained for catalyst containing 7% wt. Cu/Zn with a Zn to Cu weight ratio of 2.3 at 300 °C and 50 bar. The promising results obtained here point out the significant advantages of using nanofiber-based catalysts for heterogeneously catalyzed reactions.
La synthèse du méthanol et de l'éther diméthylique (DME) à l'aide d'hydrogène vert (H2) est une option attrayante pour convertir le CO2 en produits chimiques de grand intérêt. Les catalyseurs à base de cuivre sont souvent utilisés pour ces réactions en raison de leur faible coût par rapport à leurs analogues à base de métaux nobles. Néanmoins, l'amélioration des performances des catalyseurs à base de cuivre est hautement souhaitable. Cette étude présente une nouvelle architecture de catalyseurs à base de Cu et de Cu/Zn supportés par des nanofibres d'alumine électrofilées. Les catalyseurs ont été testés dans diverses conditions de réaction à l'aide de l'équipement à haut débit de la plateforme REALCAT afin de mettre en évidence le rôle de la structure fibreuse hiérarchique sur les performances catalytiques. Le Cu ou le Cu/ZnO ont formé une structure unique de nano-feuillets, couvrant la surface des fibres d'alumine. Cette morphologie exceptionnelle offre une grande surface de ~300 m2/g accessible à la réaction. Une productivité maximale en méthanol (~1106 g methanol.kgCu-1∙h-1) et en DME (760 g DME.kgCu-1∙h-1) a été obtenue pour le catalyseur contenant 7 % en poids de Cu/Zn avec une couche de ZnO. Cu/Zn avec un rapport pondéral Zn/Cu de 2,3 à 300 °C et 50 bar. Les résultats prometteurs obtenus ici soulignent les avantages significatifs de l'utilisation de catalyseurs à base de nanofibres pour des réactions catalysées de manière hétérogène.