Depuis quelques années, les semi-conducteurs organiques, élaborés à partir de composites à matrice polymère chargés en nanotubes de carbone (NTC), suscitent un intérêt croissant pour des applications thermoélectriques basses températures (T<150°C), du fait de leur faible conductivité thermique intrinsèque, leur facilité de mise en oeuvre, leur légèreté, leur flexibilité et leur faible coût. Les performances d'un matériau thermoélectrique, qui convertit l’énergie thermique en électricité grâce à l’effet Seebeck, sont évaluées à une température T par le facteur de mérite adimensionnel ZT défini par ���� = ����2 κ �� où σ est la conductivité électrique, S le coefficient Seebeck et κ la conductivité thermique. Aussi, pour améliorer les performances d’un matériau thermoélectrique, il faut augmenter sa conductivité électrique et son coefficient Seebeck tout en maintenant une faible conductivité thermique, alors que ces 3 paramètres sont fortement interdépendants. Les résultats présentés ici concernent des composites à base d’acide polylactique (PLA) et de NTC multi-parois avec des taux massiques variant entre 2 et 40%, préparés par différents procédés d’élaboration (voie fondue/voie solvant) en vue d’étudier les relations entre élaboration, structure et propriétés thermoélectriques. Deux grades de PLA (un cristallisable et un amorphe) ont été sélectionnés. Deux types d’échantillons ont été préparés: a) des films d’environ 500 microns d’épaisseur, obtenus suite à une post-opération de thermo-compression sur lesquels des mesures de conductivité électrique sont réalisées dans le plan, par la méthode des 4 pointes, et dans l’épaisseur de l’échantillon, par spectroscopie diélectrique, b) des films plus minces, de l’ordre de 10 m d’épaisseur, obtenus par “drop-casting”, et pour lesquels la conductivité électrique a été mesurée par la méthode de Van de Pauw implémentée dans le Thin film Analyser (TFA) de Linseis. La dispersion des charges dans la matrice polymère, analysée par microscopie électronique à balayage, semble peu affectée par le procédé d’élaboration, ni par la nature amorphe ou semi-cristalline de la matrice : des agglomérats et des tubes élémentaires sont observés pour les deux méthodes d’élaboration. S’agissant des propriétés thermoélectriques, comme attendu, le facteur de mérite augmente avec la concentration en NTC, avec une valeur plateau à partir de 30% en masse de NTC. Cette évolution résulte principalement de l’augmentation considérable, de plusieurs ordres de grandeurs, de σ avec l’ajout de NTC, alors que la diminution prévue du S reste limitée, tout comme l’augmentation de κ. L’un des résultats intéressants de cette étude est l’observation d’une forte anisotropie de la conductivité électrique dans les échantillons épais, la conductivité électrique dans le plan s’avère 100 à 1000 fois plus élevée que celle mesurée dans l’épaisseur qui est quasi identique à celle mesurée sur les échantillons élaborés par drop-casting,. Le ZT le plus élevé, obtenu dans cette étude, est de l’ordre de 10-4 pour les films minces chargés avec 40 % en masse de NTC et à température ambiante. Cette valeur est l’une des meilleures trouvées dans la littérature pour des systèmes polymères/MWCNT.