Le captage de l'iode gazeux a été profondément étudié pour tenter de pallier les dangers de l'énergie nucléaire. La famille UiO de matériaux MOF est considérée comme l'un des meilleurs candidats à cet effet car elle couple des surfaces spécifiques élevées, une facilité à être modifiée chimiquement, une grande capacité d'adsorption d'iode et une bonne stabilité dans les conditions d'accidents nucléaires. UiO-66 a été profondément évalué dans plusieurs travaux pour piéger I2 en utilisant différents lieurs et teneurs en métaux. Une transformation de la molécule I2 en I3– à l'intérieur de tels systèmes poreux a été vérifiée dans d'autres études et reste encore à mieux élucider. La compréhension de cette transformation peut améliorer les systèmes utilisés pour capter les espèces iodées et garantir une meilleure stabilisation de ces polluants à long terme. Pour cette raison, trois échantillons UiO-67_NH2 avec différentes teneurs en métal (Zr, Zr/Hf et Hf) ont été utilisés pour capturer l'iode et la signature des différentes espèces a été évaluée à l'aide de cartographies par spectroscopie Raman dans et hors des conditions de résonance (λex = 515, 633 et 785 nm). Le composé UiO-67_NH2(Hf) a démontré la meilleure capacité d'adsorption après 48 h de contact avec de l'I2 gazeux à température ambiante en captant 3428 g.mol-1 d'iode. Les deux autres échantillons, UiO-67_NH2(Zr/Hf) et UiO-67_NH2(Zr), ont respectivement adsorbé 2835 g.mol-1 et 1658 g.mol-1 dans les mêmes conditions. La transformation de I2 en I3– a été confirmée par la présence de bandes liées à I2 et I3– « perturbées » à environ 170 et 107 cm-1, respectivement. La cartographie Raman a démontré que les deux échantillons monométalliques UiO-67_NH2 présentaient une distribution homogène des deux espèces après 48 heures de contact avec le flux de gaz iodé, tandis que l'échantillon bimétallique présentait des zones avec des concentrations différentes en I2 et I3–. Cet effet était lié au processus de diffusion de I2 à travers les cristallites UiO-67_NH2, qui pourrait être plus rapide dans les échantillons monométalliques UiO-67_NH2 en raison de leur taille de cristal plus petite (≈ 44 μm et ≈ 51 μm pour UiO-67_NH2(Hf) et UiO-67_NH2(Zr), respectivement) par rapport à l'échantillon UiO-67_NH2(Zr/Hf) (≈ 140 μm). Cet article montre la distribution spatiale de I2 et I3– le long des cristaux de matériaux UiO-67_NH2 et corrèle ces données avec le processus de diffusion des deux espèces, améliorant la compréhension du mécanisme responsable de la conversion et de la stabilisation de l'iode dans les matériaux UiO.